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近日，溫州大學袁一斐教授與南昆士蘭大學王浩教授團隊在《Nano Research》上發表了題為“A novel rock-salt structure high-entropy oxideFe0.2Co0.2Ni0.2Cu0.2Zn0.2O as a highly reversible lithium storage material”的論文，通過焦耳加熱技術在3秒內超快速合成巖鹽結構高熵氧化物Fe?.?Co?.?Ni?.?Cu?.?Zn?.?O，將其首次用作鋰離子電池轉換型負極材料，發現該材料具有優異的電化學性能和循環穩定性，揭示了其鋰存儲機制，為高性能鋰離子電池負極材料設計提供了指導。

【研究背景】

1.現有anode材料存局限：當前商用插層型anode材料（如石墨）能量密度較低，難以滿足高儲能需求；硅基材料雖能量密度高，但體積膨脹嚴重，仍需改進。

2.過渡金屬氧化物（TMOs）的潛力與挑戰：TMOs作為轉換型anode材料，理論容量高于石墨，體積膨脹小于硅基材料，但循環中仍會因體積變化導致電極開裂、容量衰減。

3.高熵氧化物（HEOs）的研究現狀：HEOs因多金屬協同效應和結構靈活性成為研究熱點，但存在合成耗時、制備復雜、鋰存儲機制不明等問題，限制其應用。

【研究方法】

1.材料合成工藝：采用焦耳加熱技術超快速合成巖鹽結構高熵氧化物Fe?.?Co?.?Ni?.?Cu?.?Zn?.?O。具體步驟：將等摩爾比例的Fe?O?（99%）、CoO（99.9%）、NiO（99.9%）、CuO（99.5%）和ZnO（99.8%）加入氧化鋯球磨罐，與不銹鋼球以400轉/分鐘的轉速球磨4小時；將混合粉末分取0.35克，在8MPa壓力下壓制成直徑1.5cm的圓片；以石墨片為支撐和導體，將前驅體圓片夾在氧化鋁片間，置于石墨片堆中心，在氬氣氛圍加熱室中，3秒內快速加熱至1350K，隨后迅速冷卻至室溫，整個過程在10秒內完成；最后將燒結后的HEO在石英坩堝中粉碎，用于電極制備。

2.材料表征手段：采用多種技術對材料進行全面表征。X射線衍射（XRD，Bruker D8 Advance，Cu Kα光源，40kV，40mA，2θ范圍20°-80°）分析晶體結構；電感耦合等離子體發射光譜（ICP-OES，PE Optima 8000）定量分析元素組成；透射電子顯微鏡（TEM，JEM-2100F，200kV）和掃描電子顯微鏡（SEM，Nova 200 Nano SEM，15kV）觀察微觀結構；能量色散X射線光譜（EDS）和選區電子衍射（SAED）分析成分與晶體結構；X射線光電子能譜（XPS，PHI5000 VP III，K-alpha，以C 1s峰284.8eV校準）分析價態變化。

3.電化學性能測試：以CR2032扣式半電池評估HEO anode的電化學性能。電極漿料制備：HEO粉末、科琴黑導電碳、海藻酸鈉粘結劑按7:2:1質量比在去離子水中混合，2000轉/分鐘球磨10分鐘；將漿料涂覆在銅箔集流體上，80℃真空干燥12小時，沖成12mm直徑圓片，活性物質負載量約1mg/cm2。電解質為1 M LiPF?溶于EC:DMC:DEC=1:1:1（v/v），使用Whatman GF/D玻璃纖維隔膜，在氬氣手套箱中組裝電池。采用 CHI 760E電化學工作站進行循環伏安（CV）測試，電壓范圍0.01-3.00 V（vs. Li?/Li）；Neware CT-4008電池測試儀進行恒流充放電和倍率性能測試，電壓范圍相同。循環后電池在手套箱中拆解，電極用DMC沖洗，惰性氣氛干燥24小時后進行后續分析。

【研究結果】

1.材料結構確認為單相巖鹽結構：XRD 顯示材料在 36.6°、42.5°、61.7°等位置有特征峰，對應巖鹽結構的（111）、（200）、（220）晶面，晶格熵1.61R，符合高熵材料標準；TEM和EDS證實元素均勻分布，無偏析。

圖1.結構與元素表征

2.電化學性能優異：在0.1A/g下，200次循環可逆容量達1310mAh/g；5A/g下，3000次循環容量保持705mAh/g，容量retention 87.16%，庫侖效率接近99.8%，優于多數已報道HEO材料。

圖2.電化學性能數據

3.鋰存儲機制明確：ZnO電化學惰性，作為結構支柱維持巖鹽框架；Fe、Co、Ni為容量主要貢獻者，可可逆氧化還原；Cu還原為Cu?形成導電網絡，提升電子傳導性。

【展望】

1.優化元素組成與結構設計：通過梯度摻雜增加Fe?O?、NiO等活性元素比例，同時保留ZnO穩定結構，進一步提升電化學性能。

2.提高初始庫侖效率：未來可通過表面涂層增強離子/電子傳導、設計核殼結構減少活性物質與電解質接觸、優化電解液添加劑抑制分解等策略改善。

3.拓展應用場景：該研究為高熵材料在下一代長壽命二次電池中的應用提供指導，有望推動其在電動汽車、儲能系統等領域的實用化。